高性能ガラスシミュレーションモデルは現実を反映するか ――低温液体で現れた、予期せぬ構造化――

東京大学 先端科学技術研究センターの田中 肇 シニアプログラムアドバイザー（特任研究員／東京大学名誉教授、研究開始当時：東京大学生産技術研究所 教授）、及び 中国科学技術大学 トン フア 准教授（研究開始当時：生産技術研究所 特任研究員）は、結晶化や相分離を起こさないように、いろいろな大きさの粒子を組み合わせることで最近開発された並外れたガラス形成能力を持つ2次元液体モデルと、粒子サイズの入れ替えを許すモンテカルロ法の組み合わせにより、この2次元液体モデル の低温液体状態の性質を詳細に調べました。その結果、ガラス転移現象解明の切り札となり得るとして、最近大きな注目を集めているこのモデル液体は、低温で特殊な秩序を持つことが明らかになり、必ずしも典型的な液体とは言えないことを発見しました。

上述の粒子の大きさに特殊な分布を持たせたガラス形成液体と粒子交換を許すモンテカルロ法の組み合わせは、その開発以来、数値シミュレーションによりガラス転移現象を研究するための革新的な方法として、広く用いられるようになりました。通常の液体は、温度をゆっくり冷やしていくと結晶化するか、他成分混合系の場合には相分離してしまうため、低温状態で平衡化することは困難です。上記の方法は、この問題を解決するために最適化された粒子サイズ分布を持ち、大きさの異なる粒子がより強く、相互作用するように設計された液体モデルです。実際にこのモデルを用いて粒子交換を許すモンテカルロ法を用いると極めて低温まで液体の状態を保ったまま平衡化することが可能であることが示されていました。その結果、極低温での乱雑な液体状態に直接迫ることを可能にしたモデルとして大きな注目を集めてきました。しかしながら、結晶化と相分離という通常起きる現象を無理やり封じ込めたこの系が、一般的な液体のモデルになりえるのかは自明ではありません。

そこで、このモデル液体の低温状態の構造を詳細に調べたところ、通常の液体構造解析手法である、構造因子や動径分布関数では検出することができないエキゾチックな組成についての秩序が存在することを発見しました。具体的には、低温において小さい粒子と大きい粒子の結合によって形成されるネットワーク状の構造と、そのネットワークの穴に存在する中ぐらいの粒子によって形成されるパッチが共存する、「異質な組成秩序」を持つことが明らかになりました。このパッチは、最近接粒子数が6の粒子からなり、温度低下に伴うこのパッチ構造の発達を反映して、波数k=3の付近のピークの成長が見られます。このようなエキゾチックな組成秩序は、液体の構造変化のダイナミクスにも異常な影響を与えることも明らかになりました。この研究は、ガラス転移を理解する上で、型破りな構造秩序が特殊な役割を果たしていることを示唆しており、このモデル液体の挙動を典型的なガラス形成液体の挙動としてみなしていいかについて、根本的な疑問を投げかけています。

本成果は、2023年8月7日（英国夏時間）に「Nature Communications」のオンライン速報版で公開されました。

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